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È in questo periodo che nasce in lei un'insana passione per la musica, alimentata dalla nutrita collezione di dischi dei suoi genitori: onnivora e curiosa, Lily si abbuffa di punk, ska, reggae e jungle, ma non solo; dai T-Rex (che considera la più grande band di sempre) a Prince, passando per Björk e Kate Bush, ogni stimolo è un motivo in più per capire che la musica è l'unica parola scritta nel suo futuro.
Futuro che non è così lontano, perché alla fine del 2005, grazie a una manciata di demo fatti arrivare alle persone giuste, la Allen, appena ventenne, viene messa sotto contratto dalla Regal Records, sottoetichetta della EMI. Contemporaneamente la sua musica inizia a circolare con sempre più insistenza in rete.
Parlano di lei l'influente NME e l'autorevole Observer, mentre le radio, a inizio 2006, iniziano a trasmettere la raggaeggiante "LDN". Il primo singolo ufficiale, "Smile", esce all'inizio del giugno successivo ed è l'atto finale della sua ascesa: raggiunge la quarta posizione delle chart e fa impazzire la critica, che vede nella giovane ragazza londinese tutta la spontaneità e la freschezza che mancano a molti 'manichini' del pop contemporaneo. I suoi testi parlano del mondo che la circonda in modo diretto, acuto e senza peli sulla lingua, mentre la sua musica valica confini e scardina i generi, mescolando reggae, ska, hip hop, dub e rock.
A metà luglio 2006 esce finalmente l'atteso album d'esordio, "Alright, Still", la ciliegina sulla torta di un'annata fenomenale.